文献类型：学位论文

中文题名：在稀土铈镧氧化物上甲烷催化燃烧研究

作者：张波[1];

机构：[1]华东理工大学;

导师：王幸宜;华东理工大学

授予学位：硕士

语种：中文

中文关键词：稀土铈镧氧化物;甲烷;催化燃烧;表面氧化;铈催化剂

摘要：本文通过改变载体、负载方法、Ce负载量、焙烧温度等制备条件，研制了不同Ce基催化剂，以甲烷燃烧为模型反应，研究了Ce基催化剂的氧化活性、结构、表面性能的关系，得到一些有意义的结果。 用等体积浸渍法制备了Al<,2>O<,3>、HZSM-5、La<,2>O<,3>负载的Ce催化剂，用柠檬酸盐络合法制备了CeLa固溶体催化剂，通过XRD、Raman、H<,2>-TPR、CO<,2>-TPD、NH<,3>-TPD等表征手段，研究了Ce基催化剂的表面氧物种、还原特性、表面酸碱性。实验结果表明，负载型CeO<,2>的热稳定性较CeO<,2>有较大的提高：甲烷氧化活性与表面氧物种和酸碱性关系依载体的种类不同。在Al<,2>O<,3>、La<,2>O<,3>载体上，表面氧和碱性共同构成催化剂的活性结构：在HZSM-5载体上主要由酸和少量的表面氧构成活性结构。 改变甲烷催化燃烧的反应条件，包括质量空速、加入水蒸气、反应次数等，考察Ce基催化剂上甲烷氧化转化行为，实验结果表明，在各类Ce基催化剂上，在400～700℃反应温度范围内，90％以上的甲烷被转化成为CO<,2>和H<,2>O，其中CeLa-CA-60％的催化剂活性最好，在质量空速为13500 mL·g<'-1>h<'-1>，甲烷浓度为2000ppm，氧浓度为17％的条件下，T<,90％>为566℃。在Al<,2>O<,3>、HZSM-5载体负载的Ce催化剂上，水对甲烷氧化有阻抑作用。