文献类型：学位论文

中文题名：介孔氧化硅固相载体的功能化及其在环境保护中的应用

作者：崔婧婧[1];

机构：[1]华东理工大学;

导师：顾金楼;华东理工大学|江邦和;华东理工大学

授予学位：硕士

语种：中文

中文关键词：介孔氧化硅;功能改性;固相载体;荧光传感器;离子检测;脱硝反应

摘要：本论文主要对介孔氧化硅固相载体进行功能改性并对其在环境保护领域的应用展开研究。通过两种不同的改性方法使材料具备不同的性能。一种方法通过对介孔氧化硅纳米颗粒MSNs的孔道表面进行修饰，接入氨基官能团，进而进一步接枝不同的荧光分子，然后研究其对环境污染离子的选择性和灵敏性检测。另一种方法通过对介孔氧化硅材料SBA-15的骨架进行掺杂，引入Ce-Mn复合氧化物，并测试其对NH3选择性还原(NH3-SCR) NO为无害N2的能力。具体来说:<br>　　(1)目前虽然已开发数种Cu2+离子传感器，但具有高灵敏性和选择性的检测系统仍然很少。本论文中，我们将非荧光性的小分子2-溴代马来酰亚胺(BM)通过简单的亲核加成-消除反应接枝到氨基功能化的介孔硅纳米颗粒(MSNs)的孔道内，所制备的传感器对Cu2+离子有荧光“开-关”特性。仲胺原子上的孤对电子与马来酰亚胺的五元环发生共轭，诱导产生绿色的荧光。在水溶液中，被NM标记的MSNs(MSNs-NM)可以被Cu2+离子选择性淬灭，并表现出很高的灵敏性。进一步计算出检测限约为0.28μM，远低于美国环境保护署(U.S.EPA)所规定的20μM。所制备传感器可望应用在水质和细胞中Cu2+离子的检测。小角XRD、TEM、BET、FT-IR、UV-vis等多种测试手段均证明:荧光探针BM被成功嫁接到MSNs的孔道内。<br>　　(2)基于第一部分工作，我们设计了一个负载丹磺酰胺的介孔氧化硅纳米颗粒荧光传感器。丹磺酰氯DNS是一种很强的荧光剂，其与氨基功能化的MSNs作用后，丹磺酰胺分子上的N原子和O原子都有孤对电子，可以与Cu2+离子发生双配位作用，大大提高了Cu2+离子与荧光团的反应效率，从而达到痕量检测的效果。该制备方法简单，检测极限更低，约为0.32×10-7M，进一步证明介孔氧化硅作为固相载体在水溶液中检测离子的良好应用。<br>　　(3)通过本课题组之前研究出来的一种新颖的方法将Ce-Mn复合氧化物引入到介孔硅SBA-15的骨架中，完成对SBA-15骨架的掺杂改性。在TEM照片中可以清晰观察到孔道的有序性，而且孔道内外均没有发现颗粒聚集，证明金属催化中心高度分散在骨架中。通过催化NH3选择性还原NO的脱硝反应证明Ce-Mn复合氧化物的掺杂改善了催化剂的低温催化活性，XPS分析显示Mn是以多种氧化态共存的。<br>