文献类型：期刊文献

中文题名：HZSM-5分子筛催化剂表面酸性质对异丁烯直接胺化反应的影响

英文题名：Effect of Surface Acidity of HZSM-5 Molecular Sieve Catalyst on Direct Amination of Isobutene

作者：金杏妹[1];马云飞[1];郭世卓[2];舒兴田[3];贺晓鹏[1]

机构：[1]华东理工大学催化研究所,上海200237;[2]上海石油化工股份有限公司化工研究所,上海200540;[3]中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院,北京100083

年份：2005

卷号：34

期号：10

起止页码：948

中文期刊名：石油化工

外文期刊名：Petrochemical Technology

收录：CSTPCD;;Scopus;北大核心:【北大核心2004】；CSCD:【CSCD2011_2012】；

基金：中国石油化工股份有限公司基础研究资助项目(X502037)

语种：中文

中文关键词：HZSM-5分子筛;催化剂;铈;异丁烯;胺化;叔丁胺

外文关键词：HZSM - 5 molecular sieve ; catalyst; cerium ; isobutene ; amination ; tert - butylamine

摘要：研究了以不同离子改性的HZSM-5分子筛催化剂对异丁烯直接胺化反应的催化活性,发现以铈改性的HZSM-5分子筛催化剂的催化活性最佳。在氨烯摩尔比2∶1、反应温度230℃、压力0.5M Pa、空速450h-1的条件下,异丁烯转化率可达平衡转化率的67.53%。以吡啶为探针分子的原位红外光谱(In-situ IR)研究表明,稀土元素铈的加入增加了表面B酸中心浓度。由In-situ IR及过渡应答吸附研究结果可推断,异丁烯胺化反应过程是经由化学吸附的氨与气相的异丁烯作用形成反应中间物种叔丁基正离子,叔丁基正离子进一步与气相或化学吸附的氨作用生成叔丁胺。
Effect of modification with different metallic ions on activity of HZSM - 5 molecular sieve catalyst in direct amination of isobutente was investigated. Catalyst modified with cerium had excellent activity. Under optimal conditions ： reaction temperature 230 ℃, total pressure 0.5 MPa, mole ratio of ammonia to isobutene 2 ： 1, and space velocity of isobutene 450 h ^- 1, conversion of isobutene was 3. 1%, which was 67.53% of equilibrium conversion. According to In - situ IR spectra with pyridine as probe molecule, strength and concentration of B acid sites increased due to adding cerium to catalyst. By means of In - situ IR spectra and transient response technique, amination mechanism could be inferred as follows： chemisorbed ammonia first reacted with gaseous isobutene and tert - butyl cation, an intermediate formed. It successively reacted with ammonia to produce tert - butylamine.